東大ら、磁性イオンがハニカム格子をなすイリジウム化合物がスピン-軌道量子液体であることを発見

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東京大学は2018年2月15日、独マックスプランク研究所との国際共同研究により、磁性イオンがハニカム(蜂の巣)格子をなすイリジウム化合物H3LiIr2O6がスピン-軌道量子液体であることを発見したと発表した。今回の成果は物質中の相互作用する電子が創る新奇な凝縮相の発見として、物性物理学、物質科学の分野に大きな影響をもたらし、さらにこれを出発点として新奇な「励起」(さざなみ)探索の本格化が期待できるという。

固体中の磁性イオンの磁気モーメントの向きが定まった状態を磁気秩序と呼ぶ。ほとんど全ての磁性体において、熱ゆらぎが支配する高温の非秩序状態は、磁気モーメント間の相互作用により自発的対称性の破れを起こし、低温で磁気秩序状態へと相転移する。これに対して「量子スピン液体」は、通常の磁性体のように相転移を起こすことなく、絶対零度で磁気モーメントが量子力学的に揺らいだ状態であり、物質科学分野で近年注目を集めている。一見、何も起きない「無」の世界だが、そこに励起と呼ばれるさざなみを立てると、背景に隠れていた奇妙な粒子が見えてくる。

今から 10 年ほど前、米カルフォルニア工科大学のキタエフはハニカム格子上に置かれた磁気モーメントの模型を考案した。ある磁気モーメントと隣り合う磁気モーメントとの間には特定の方向にモーメントの向きをそろえる力が働いている。その力の向きがハニカム格子の三つの隣接磁気モーメントごとに異なり、直交していたとすると、磁気モーメントは三方を同時にたてることができず、向きを決めるのが困難になる。キタエフはこの模型を二種類のマヨラナフェルミ粒子(粒子と反粒子が同一である奇妙な中性粒子)を使って表現し、向きを決める困難により、絶対零度が量子スピン液体となることを示した。このキタエフの理論模型は多くの関心を集め、模型の状態を現実の物質で実現することが模索されるようになった。

イリジウムやルテニウムのような重い元素からなる磁性イオンの磁気モーメントは、電子のスピンと原子の周りの軌道運動のモーメントの結合からなる。このスピン-軌道磁気モーメントの間にはある一定の条件の下で、キタエフ模型で議論されるような特定の方向に向きをそろえる相互作用が働く。これに着目して、イリジウムやルテニウムからなる、さまざまなハニカム格子化合物が候補として提案され、キタエフ量子スピン液体の探索が世界中で行われてきたが、これまで調べた物質では、低温で磁気秩序が観測され、量子スピン液体状態でないことが明らかとなっていた。

今回、国際共同研究チームは、磁性イリジウムイオンがハニカム格子を形成する複合酸化物 H3LiIr2O6に新たに着目した。磁化率、比熱、核磁気共鳴測定において、これまで調べられた候補物質とは対照的に、H3LiIr2O6では電子スピンと軌道モーメントの複合体である磁気モーメントが50mKの極低温まで凍結せず、量子的に揺らいだ液体状態にあることを実験的に明らかにし、スピン-軌道量子液体が実現していると結論付けた。

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