グラフェン構造を数学的観点から設計し、その優位性を電気化学イメージングにより初実証――非金属の電極による安価な水素製造技術を加速 東北大など

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東北大学は2019年4月4日、大阪大学らと共同でグラフェン構造を数学的観点から設計し、その優位性を電気化学イメージングにより初実証したと発表した。

水素は燃料電池車への応用が期待されているエネルギーキャリアだが、その応用化や実用化への課題として、通常用いられる高価な貴金属である白金に代わる、安価かつ大量に製造可能な電極触媒を基盤とする生産技術の確立が求められている。近年ではその代替材料として、原子一層で構成される二次元原子膜を用いた、高い水素発生反応性を目指した材料の研究開発が盛んに行われている。

同研究グループでは、特に炭素原子一層からなるグラフェンのエッジ構造に着目し、そのエッジ構造は数学的な観点から見ると幾何学的歪みが化学元素種の受け入れ先(ホスト)になりうることを見いだし、意図的に化学元素種の導入(以下、化学ドープ)をグラフェンに行うことで、グラフェンの反応性向上の可能性を模索してきた。これまでグラフェンのエッジ構造は、高い電気化学反応性を示すことがさまざまな手法から予測されていたが、それらは全て試料全体の測定情報を平均した結果から推測されているものであり、試料構造情報と触媒反応サイトを空間的に一対一で直接的に結び付けることは極めて困難だった。

同研究グループはこの課題に対して、意図的にグラフェンのエッジ構造を作製し、そのエッジ構造に非金属元素である窒素(N)やリン(P)を化学ドープして、その反応性をDFT(density functional theory)計算によりプロトンの吸着エネルギーを基に検証。さらに電気化学イメージングとして触媒反応サイトを空間的に可視化することで、エッジ構造と化学ドープに起因した水の電気分解反応を利用した水素発生反応を実空間で結び付け、その機能性発現メカニズムを解明することにした。

その結果、数学的な観点でグラフェンのエッジ構造を捉え、NやPを化学ドープすることで幾何学的歪みを意図的に作成することに成功。化学ドープしていないエッジ構造を持つグラフェンやエッジ構造を持たない化学ドープしたグラフェンよりも、化学ドープしたエッジ構造を持つグラフェンは水素発生能力が高いことが分かった。

さらに、ナノ電気化学セル顕微鏡とDFT計算などを駆使し、設計した構造と化学ドープの相乗効果により、水素発生反応が白金に迫るほど飛躍的に向上することを突き止めた。これにより、貴金属を使わない安価な材料のみで構成された電極であっても、高効率に水素製造が可能だという筋道を示すことができた。今後は再生可能エネルギーと水の電気分解を組み合わせることで、水素社会構築に向けた水素の基盤製造技術の研究開発の加速が期待できるとしている。

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