豊橋技術科学大学、全固体電池用のガーネット型酸化物イオン伝導体を開発

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豊橋技術科学大学の稲田亮史准教授らの研究グループは2016年7月21日、室温下にて1mS/cm程度の高いイオン伝導率と優れた電気化学的安定性を発揮する「全固体電池用ガーネット型酸化物イオン伝導体」を開発したと発表した。

同研究グループはすでに、今回開発したイオン伝導体を固体電解質とした全固体リチウム電池を試作し、その充放電特性を評価したという。

評価の際には、母材料であるLi7La3Zr2O12(リチウム Li・ランタン La・ジルコニウム Zr・酸素 O)に複数の異元素(バリウム Ba・タンタル Ta)を同時置換した際の結晶相、微細組織、イオン伝導特性への影響を系統的に調査した。高いイオン伝導特性を示す立方晶ガーネット構造を安定化するために、分子式中のリチウム量を6.5に固定したため、材料組成はLi6.5La3−xBaxZr1.5−xTa0.5+xO12 (LLBZTO)で表される。

評価の結果、BaとTa置換量を各々0.1と1.6にしたLLBZTOガーネットにおいて、最も高い室温イオン伝導率0.83mS/cmが得られた。また、イオン伝導率の活性化エネルギーがBa置換量の増加と共に単調減少する傾向にあるが、過剰なBa置換は伝導率の低下を引き起こすということを見出した。

さらに、LLBZTOガーネットがリチウム電極基準で0−6Vと広い電位窓を持ち、全固体電池を構成する際にさまざまな正極・負極材料との組み合わせが可能であることを確認。チタン−ニオブ複酸化物TiNb2O7(TNO)薄膜電極をLLBZTOガーネット上に形成し、対極を金属リチウムとして試作した全固体電池にて、可逆的な充放電反応を確認することにも成功した。

今回の研究成果は、LLBZTOガーネットが全固体電池用固体電解質として適用可能であり、大型電源への応用に適した蓄電池の実現に役立つことを示している。実用化にはさらなる電池性能の向上が必要不可欠だが、稲田亮史准教授らの研究グループは全固体電池のエネルギー密度向上に向けたさまざまな検討を進めているという。

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