ナノ磁気渦形成の定説を覆す、微小な磁気渦を形成する新たな磁性材料を開発 理研など

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三角格子とその上に実現したスキルミオン格子と創発磁場分布の模式図

理化学研究所は2019年8月9日、東京大学、物質・材料研究機構、高エネルギー加速器研究機構(KEK)と共同で、これまでの定説を覆す微小な磁気渦(磁気スキルミオン)を形成する新たな磁性材料を開発したと発表した。

磁気スキルミオン(以下、スキルミオン)とは、磁性体中の磁石のもととなる磁気モーメント(個々の原子が持つ小さな棒磁石)が渦状に配列したもので、典型的な大きさは数十~数百nmだ。スキルミオンの存在は電気的に検出できることから、情報記憶媒体として用いる新しい磁気メモリの開発なども提案されている。

これまでスキルミオンは、キラリティを持つ結晶や磁性薄膜表面などのいくつかの磁性体中で確認されている。しかし、いずれも結晶格子において、「空間反転対称性が破れている」という状態が実現していることが不可欠とされていた。この理由は、空間反転対称性のある物質では、スピンがねじれて配列する微視的メカニズムが打ち消し合うため、スキルミオンが熱平衡状態として安定化しないと考えられてきたからだ。この考え方は、新しいスキルミオン材料の設計指針に強い制約を課すもので、材料候補はこの条件を満たした物質のみということになる。

それでは応用上有用な材料を発見する機会を狭めてしまう、と考えた研究グループは、より広い材料候補から探索できるように、スキルミオン安定化に対しては、従来とは異なるアイデアが必要だと考えたという。

研究グループはまず、より多くの物質で適用できるシンプルな方法でスピンのねじれを生じさせる方法を検討した。その結果、磁性体において頻繁に現れる「磁気フラストレーション」と呼ばれる現象を利用すれば、空間反転対称性の破れの制約を克服できることを発見した。磁気フラストレーションは、例えば磁性原子を三角格子に並べるだけという簡単な方法で実現できる特徴がある。そうした結晶中では、スピン間の相互作用が格子の幾何学的要因によって自動的に競合を起こしやすくなり、ねじれたスピン配列が安定化するのに有利に働くことが知られている。実際、先行するいくつかの理論研究では、磁気フラストレーション系でスキルミオンが安定化する可能性は提案されていた。しかし、実験的にスキルミオンの発現を確かめた例はまだ無かった。

研究グループはこの新しい設計指針のもと、新しいスキルミオン物質の探索を進め、金属間化合物Gd2PdSi3(Gd:ガドリウム、Pd:パラジウム、Si:ケイ素)の結晶構造には空間反転対称性がある一方で、磁性原子のGdは三角格子状に並んだ磁気フラストレーションの状態にあることに着目した。

そして浮遊帯溶融法により育成した単結晶で、スピンのねじれた配列を観測できる共鳴X線散乱実験を行った結果、単結晶の三角格子に垂直な方向に磁場をかけたときにだけ、スキルミオンが格子状に配列する磁気スキルミオン格子状態が実現していることが分かった。

また、スキルミオンの大きさが2.5nm程度であり、従来の典型的なサイズより1桁も小さい磁気渦が安定化していることも分かった。これまでの空間反転対称性の破れた物質では、スピンのねじれのメカニズムとして電子の相対論的効果を利用していた。この効果は非常に小さく、スピンのねじれの長さスケールを小さくするのに不利に働くことから、スキルミオンの縮小化を制限していた。これに対して、今回の磁気フラストレーションを利用する方式では、スピンのねじれに相対論的効果は関係無いため、より小さなスキルミオンの実現につながったと考えられるという。この結果は、新原理によって安定化したスキルミオンの優位性の1つの特徴で、磁気渦の集積密度の大幅向上につながるとしている。

さらに、研究グループは、スキルミオンを電気的な信号として検出することにも成功した。スキルミオン格子相においてのみ、大きなトポロジカルホール効果の発現を確認。磁場の値を変化させ、スキルミオン格子相の外の領域へ移行すると、急激にホール抵抗率が減少していることが分かる。これは、スキルミオンが伝導電子に著しく創発磁場を及ぼしていることを示しているという。

また、トポロジカルホール抵抗率の大きさは、代表的なスキルミオン物質のマンガンシリコン合金より1桁以上も大きいことが分かった。スキルミオンが電子に及ぼす創発磁場の値は、スキルミオンサイズの2乗の逆数に比例して増大すると考えられている。この結果は、磁気フラストレーションを利用して実現した極小サイズのスキルミオンの効果を表している。このことから研究グループは、新原理によるスキルミオンの安定化の戦略が、スキルミオンの情報担体としての高検出感度化にも有効であることを明らかにできたとしている。

今後は、今回の研究で開拓した設計指針の適用されることで、より巨大な電磁気応答を示す磁気スキルミオン物質の多くの発見が期待できるという。そして、スキルミオンを情報媒体としたスピントロニクスデバイスへの応用につながるとしている。

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