全固体電池の界面抵抗低減、電極表面の規則的な原子配列が鍵――産総研、東工大、日本工大の研究グループが発見

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低い抵抗の界面(a)と高い抵抗の界面(b)でのリチウムイオンの振る舞いの違い

産業技術総合研究所(産総研)は2018年11月23日、東京工業大学、日本工業大学と共同で、全固体電池の界面抵抗の低減には、電極表面の規則的な原子配列が鍵となることを発見したと発表した。

次世代電気自動車の開発に備えてより大容量の二次電池が求められる中、全固体電池が次世代の二次電池として期待されている。しかし、全固体電池は固体電解質と電極が形成する界面の抵抗(界面抵抗)が高いため、大電流での使用時にエネルギー損失が大きく、かつ高速な充放電が難しいという課題があった。加えて、界面抵抗が高くなる原因がこれまで明らかではなかった。

今回の研究では、薄膜作製と真空の技術を活用して、正極材料コバルト酸リチウム(LiCoO2)と固体電解質リン酸リチウム(Li3PO4)との界面を作製。X線を照射して散乱するX線の強度分布を測定し、界面や表面の原子配列を決定できる「表面X線回折」を用いて、その界面構造を精密に調査した。

本研究で作製した全固体電池の概略図(a)と写真(b)。集電体として金(Au)を、正極としてLiCoO2を、固体電解質としてLi3PO4を、そして、負極としてLiを用いた。基板にはAl2O3単結晶基板を使用した

その結果、高い抵抗を示す界面は結晶の周期性が乱れており、反対に抵抗が低い場合は原子が規則的に配列されていることを発見した。抵抗の高い界面では、電極表面の原子配列の乱れによって、電極表面でのリチウムイオンの拡散および結晶粒界への拡散が抑制されていることがその原因だと考えられるという。

今回の研究では、固体電解質と電極の形成プロセスを最適化することによって、界面抵抗を抑制することにも成功している。この研究成果を活用することで、高性能な全子固体電池の開発につながることが期待されるという。

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