柔粘性結晶に従来の個体冷媒の約10倍に及ぶ圧力熱量効果――蒸気圧縮方式に代わる冷却技術への活用なるか

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中国科学院は2019年3月29日、従来の固体冷媒の10倍となる発熱や吸熱を起こす圧力熱量効果が柔粘性結晶にあり、蒸気圧縮方式に代わる冷却技術としての活用が期待できることを、日本原子力研究開発機構のJ-PARCセンターなどとの共同研究で明らかにしたと発表した。

冷却技術の現在の主流は、気体冷媒を用いた蒸気圧縮方式だ。地球温暖化などの環境負荷に関する問題から、固体冷媒の熱量効果を用いた冷却技術が代替手段として研究されている。しかし、圧力変化に伴う圧力熱量効果に関しては、これまで検討された固体材料の熱量効果はさほど大きくなかった。

中国科学院とJ-PARCセンターの共同研究チームはこのたび、柔粘性結晶に着目した。柔粘性結晶は、液体と固体の中間の性質を持つ物質だ。柔粘性結晶の中では、分子の重心位置は規則正しく並んでいるが、分子は重心位置を中心に自由に回転している。

研究では最初に、数種類の柔粘性結晶に対し、圧力によるエントロピー変化を測定。その結果、従来の熱量効果材料の約10倍に及ぶエントロピー変化を柔粘性結晶が示すことが分かった。次に柔粘性結晶の一種であるネオペンチルグリコール(NPG)を材料として、この巨大な圧力熱量効果の発生メカニズムを原子レベルで明らかにした。

熱量化材料のエントロピー変化

そのための測定においては、大型放射光施設「SPring-8」の「BL04B2」と「BL02B2」のX線回折計をはじめ、J-PARCの「AMATERAS」、オーストラリア原子力科学技術機構(ANSTO)の「SIKA」や「PELICAN」の中性子実験装置を用いた。その結果として、以下の4つが分かった。

[1]結晶構造について解析したところ、NPG結晶が低温では単斜晶系で、高温になると面心立方格子に変化することが再確認された。

[2]250K(-23℃)から350K(77℃)までのさまざまな温度で中性子準弾性散乱を測定したところ、300Kと320Kの間で分子の自由回転運動が始まることが分かった。

[3]5K(-268℃)から320K(47℃)の柔粘性結晶の振動状態を測定したところ、5K(-268℃)では分子が振動しているが、320K(47℃)では明瞭な振動状態は見えなくなることが分かった。

[4][1]~[3]の測定を、常圧下と高圧下で行い、NPGに対する圧力の効果を調べた。その結果、高圧下で温度が下がる場合と同じ効果、すなわち自由回転状態から振動状態への相転移が確認された。このことは、常圧と高圧下での分子動力学シミュレーションからも裏付けられた。

研究グループは、「柔粘性結晶に圧力をかけると、柔粘性結晶内の分子や原子が『結晶格子内で自由に回転できる状態』から『結晶格子に固定されて特定の方向のみに振動している状態』に相転移することで、エントロピーが大きな状態から小さな状態に変化し、その結果として巨大な圧力熱量効果を生じる」としている。

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